Эмиссия, химическая трансформация, образование из газов-предшественников и осаждение атмосферных аэрозолей в Московском регионе

Цели и основные задачи проекта на период, на который предоставлен грант

Цель проекта состоит в комплексном исследовании атмосферных микрочастиц (аэрозолей) в условиях Московского мегаполиса, включающем натурные наблюдения микрофизических, химических и оптических характеристик аэрозолей и численное моделирование процессов поступления микрочастиц в воздушную среду через эмиссии от различных антропогенных и природных источников, образования из газов-предшественников непосредственно в атмосфере, трансформации и осаждения с учетом современных изменений городской структуры и климатического фона. Полученные в ходе выполнения проекта новые знания позволят значительно улучшить понимание роли атмосферных аэрозолей в формировании городского климата и экологической среды мегаполиса (атмосферный воздух и подстилающая поверхность), их влияния на качество атмосферного воздуха в различных условиях и здоровье населения, а также будут использованы при оценке экологических рисков.

Для достижения цели проекта было запланировано решение таких фундаментальных задач, как:

 — установление закономерностей пространственно-временной изменчивости параметров аэрозольных микрочастиц диаметром до 10–15 мкм (морфологическая структура, химический и дисперсный состав, оптические характеристики, счетная и массовая концентрация), а также содержания неорганических и органических газов-предшественников в приземном воздухе г. Москвы и Звенигородской научной станции (ЗНС) ИФА РАН (Московская обл., Одинцовский р-н) с учетом метеорологических и синоптических условий;

 — корреляционный анализ полученных экспериментальных результатов об элементном составе аэрозольных микрочастиц размером до 10–15 мкм, опубликованных данных других авторов о химическом составе дорожной пыли и почв городских ландшафтов с учетом локализации их антропогенных и природных источников в Московском регионе;

 — определение и дифференциация различных источников аэрозольных микрочастиц в приземном слое атмосферы Московского региона на основе данных наблюдений на станциях ИФА РАН и сети московских станций мониторинга состава атмосферы ГПБУ «Мосэкомониторинг»;

 — численное моделирование эмиссий для описания процессов химической трансформации, образования из газов-предшественников и осаждения микрочастиц аэрозолей в условиях крупного города с применением усовершенствованной и адаптированной транспортно-химической модели, выбранной на основе анализа эффективности. Валидация результатов численного моделирования по данным многолетних рядов и натурных комплексных экспериментов, реализованных в рамках настоящего проекта;

 — оценка экологических рисков и выявление степени влияния аэрозольных микрочастиц на здоровье населения в условиях городской среды, в том числе с учетом возможного влияния ограничительных мер по сдерживанию пандемии COVID-19 на эмиссии и изменчивость характеристик аэрозольных микрочастиц, а также уровень аэрозольного загрязнения.

Аннотация проекта (актуальность, уровень значимости и научная новизна исследования;  результаты и их значимость

Проект посвящен экспериментально-теоретическому исследованию физико-химических характеристик микрочастиц аэрозолей в условиях городской среды и пригородной зоны с целью уточнения их роли в атмосферных процессах, обуславливающих изменение состава атмосферы, и, как следствие, состояния и качества окружающей среды и климата. Задачи включают комплексные натурные наблюдения микрофизических характеристик, элементного и морфологического состава приземного аэрозоля и содержания газов-предшественников аэрозоля (ГПА) в Московском мегаполисе и пригороде, а также численное моделирование полей концентрации атмосферных примесей (на примере московского мегаполиса), оценку и коррекцию их эмиссий с целью описания процессов поступления микрочастиц аэрозолей в воздушную среду от различных антропогенных и природных источников, образования из ГПА непосредственно в атмосфере, трансформации и осаждения с учетом современных изменений городской структуры и климатических условий.

Впервые при решении задач проекта был использован уникальный банк данных о характеристиках аэрозольных микрочастиц и их предшественников  — газовых примесей, включающий результаты собственных натурных экспериментов в рамках проекта и полученных ранее, а также измерений на сети станций ГПБУ «Мосэкомониторинг» (МЭМ) за 2005–2022 годы, спутниковых данных и данных реанализа.

При реализации проекта созданы и адаптированы экспериментальные комплексы для синхронных наблюдений физико-химических характеристик микрочастиц приземного аэрозоля и концентрации газовых примесей атмосферы. Оригинальность аэрозольного и газоаналитического комплексов заключается в их многофункциональности, позволяющей проводить непрерывные наблюдения многих параметров аэрозольных микрочастиц и содержания малых газовых составляющих, синхронно в московском мегаполисе и пригороде.

Получены новые данные непрерывных трехлетних (2020–2022 гг.) натурных наблюдений физико-химических характеристик (морфологическая структура, элементный и дисперсный состав, счетная и массовая концентрация) микрочастиц приземных аэрозолей и приземной массовой концентрации малых газовых примесей, включая газы-предшественники аэрозолей (NOx, ЛОС). Уникальность этих данных связана не только с комплексностью исследований параметров аэрозольных микрочастиц и газов-предшественников, но и с проявлением специфических условий наблюдения за составом атмосферы в крупном городе, обусловленных как неблагоприятными метеорологическими процессами, так и особым режимом функционирования локальных антропогенных источников в условиях ограничений из-за пандемии COVID-19. Установлено не только влияние локальных антропогенных источников на состав атмосферы, но и более сильное воздействие метеорологических и синоптических условий, особенно в период их неустойчивости и изменчивости при переходе от холодного к теплому сезону и наоборот.

Исследована изменчивость концентрации приземного аэрозоля с учетом синоптико-метеорологических условий и специфики природных и локальных антропогенных источников аэрозолей. За весь период наблюдений выявлено 10 эпизодов длительностью 2–10 суток с аномальным ростом массовой концентрации приземного аэрозоля в Москве и 5 эпизодов  — в пригороде (5,7 и 1,6 % случаев от всех данных измерений соответственно). Показано, что эти эпизоды характеризуются величинами среднесуточной массовой концентрации частиц РМ 10, превышающими ПДК (60 мкг/м 3 ). Для более мелкой фракции аэрозольных частиц РМ 2.5 случаев с превышением ПДК (35 мкг/м 3 ) достоверно не выявлено.

Установлены основные типы источников аномально высокого уровня аэрозольного загрязнения приземного воздуха Московского мегаполиса: региональный перенос аэрозолей горения или смешанных аэрозолей горения и пыли из районов с очагами пожаров биомасс; дальний и региональный перенос пылевого аэрозоля из юго-восточной и южной части ЕТР, включая пустынные и засушливые территории Нижнего Поволжья, Прикаспия и Приаралья, подверженные пыльным и песчаным бурям; интенсивные локальные антропогенные источники (участки демонтажа и разрушения старых зданий и сооружений, строительства новых зданий, дорог и др.). Показано, что мощные локальные антропогенные источники сопоставимы по продолжительности и интенсивности воздействия с эффектом от пыльных бурь в засушливых районах юга ЕТР. Выполнены грубые оценки дальности воздействия таких антропогенных источников.

Изучена пространственно-временная изменчивость элементного состава приземного аэрозоля с учетом различия сезонов, синоптико-метеорологических условий и специфики различных аэрозольных источников, включая эпизоды экстремально высокого аэрозольного загрязнения атмосферы. Установлена природа химических элементов в составе приземного аэрозоля вне периодов сильного аэрозольного загрязнения: терригенные  — Th, Al, U, La, V, Li, Sr, Ba, Mg, Fe, Cs, Co, Mn, Cr, K, Ca  — для мегаполиса и пригорода (+ P, Hf, Na для мегаполиса); нетерригенные  — Mo, Cu, Zn, Pb, Sn, S, Sb, Cd, Se, Bi  — для мегаполиса (+ As) и пригорода (+ Hg); смешанного происхождения  — Ni, Hg, W  — в мегаполисе, только летом; Na, Ni, P, Hf, As, W  — в пригороде в разные сезоны. С использованием атмогеохимического подхода выполнен сравнительный анализ геохимических спектров почв, дорожной пыли и приземного аэрозоля в Москве с использованием данных собственных натурных наблюдений и результатов других исследователей, опубликованных в открытых источниках. Установлено, что приземные аэрозоли Московского мегаполиса сильно обогащены тяжелыми металлами, металлоидами и серой не только относительно почв фоновых ландшафтов, но и относительно загрязненных городских почв и дорожной пыли.

Впервые накоплены обширные данные о морфологической структуре микрочастиц приземного аэрозоля в Москве в разные сезоны. Установлены основные морфологические типы аэрозольных частиц в составе городского приземного воздуха.

С использованием результатов собственных натурных наблюдений и многолетних (2005–2020 гг.) рядов данных МЭМ исследована динамика атмосферного загрязнения воздушного бассейна Москвы. Установлены закономерности суточной, недельной и сезонной цикличности массовой концентрации приземного аэрозоля РМ 10 и основных газовых примесей, включая газы-предшественники аэрозолей.

Для численного моделирования полей концентрации аэрозольных микрочастиц и газовых примесей, а также для исследования процессов эмиссии, химической трансформации, образования из газов-предшественников и осаждения микрочастиц аэрозолей предложена химико-транспортная модель (ХТМ) SILAM. В рамках проекта решена новая задача усовершенствования и коррекции химического блока ХТМ SILAM, описывающего гетерогенные и гетерофазные процессы трансформации загрязняющих примесей. В частности, достигнуто согласование моделируемых процессов образования и разрушения озона, оказывающего большое влияние на концентрации газов-предшественников аэрозолей. Получены новые данные о характеристиках пространственной и временной недельной цикличности приземных аэрозольных частиц и некоторых газовых примесей, включая газы-предшественники аэрозолей (NOx, ЛОС) в приземном слое атмосферы Москвы по результатам численных экспериментов с применением ХТМ SILAM. Выполнена численная оценка и коррекция эмиссий микрочастиц РМ 10 и некоторых газовых примесей, включая газы-предшественники аэрозолей, на основе данных на станциях наблюдения МЭМ. Детализированы транспортные источники в московском мегаполисе, необходимые для коррекции пространственного распределения эмиссий примесей, включая аэрозольные микрочастицы. Получены новые результаты валидации данных численных модельных расчетов с применением ХТМ SILAM по данным натурных комплексных экспериментов, выполненных в рамках настоящего проекта, а также по многолетним рядам данных о составе атмосферы на станциях МЭМ. Эти результаты использованы при коррекции распределения и интенсивности источников аэрозольных микрочастиц в Московском регионе. Новизна заключается как в постановке модельной задачи, так и в полученных результатах численного моделирования.

В целом основные задачи проекта успешно решены. Полученные в рамках проекта новые результаты будут способствовать улучшению понимания роли атмосферных аэрозолей в формировании городского климата и экосистем мегаполиса, влияния аэрозолей на качество атмосферного воздуха и здоровье населения.

Аннотациянаанглийскомязыке

The project is devoted to the expe­rime­ntal and theo­reti­cal study of the phys­icoc­hemi­cal char­acte­rist­ics of aerosol micr­opar­tic­les in urban and subu­rban envi­ronm­ents in order to clarify their role in atmo­sphe­ric proc­esses that cause changes in the comp­osit­ion of the atmo­sph­ere, and, as a cons­eque­nce, the state and quality of the envi­ronm­ent and climate. The tasks include complex field obse­rvat­ions of micr­ophy­sical char­acte­rist­ics, elem­ental and morp­holo­gical comp­osit­ion of near-surface aerosol and the content of aerosol prec­ursor gases (APG) in the Moscow metr­opo­lis and suburbs, as well as nume­rical mode­ling of atmo­sphe­ric impu­rity conc­entr­ation fields (using Moscow metr­opo­lis as an example), asse­ssm­ent and corr­ect­ion of their emis­sions in order to desc­ribe the proc­esses of aerosol ente­ring from various anth­ropo­genic and natural sources, form­ati­ons from APG dire­ctly in the atmo­sph­ere, tran­sfor­mat­ion and depo­sit­ion taking into account modern changes in urban stru­cture and clim­atic cond­iti­ons.

For the first time in solving the project tasks, a unique data bank on the char­acte­rist­ics of aerosol gas impu­rit­ies was used, incl­uding the results of our own field expe­rime­nts within the project and those obta­ined earlier, as well as meas­urem­ents on the network of stat­ions of the State Budg­etary Inst­itut­ion «Mose­como­nito­ring» (MEM) for 2005–2022, sate­llite data and rean­aly­sis data.

During the impl­emen­tat­ion of the project, expe­rime­ntal comp­lexes were created and adapted for sync­hron­ous obse­rvat­ions of phys­icoc­hemi­cal char­acte­rist­ics of aerosol micr­opar­tic­les and the conc­entr­ation of atmo­sphe­ric gas impu­rit­ies. The orig­inal­ity of the aerosol and gas moni­tor­ing comp­lexes lies in their vers­atil­ity, which allows cont­inu­ous obse­rvat­ions of many para­met­ers of aero­sols and small gas comp­one­nts, incl­uding G, sync­hron­ously in Moscow and suburb.

New data of cont­inu­ous three-year (2020–2022) field obse­rvat­ions of phys­icoc­hemi­cal char­acte­rist­ics (morp­holo­gical stru­cture, elem­ental and disp­ersed comp­osit­ion, number and mass conc­entr­ation) of near-surface aero­sols and mass conc­entr­ation of small gas impu­rit­ies, incl­uding aerosol prec­ursor gases (NOx, VOCs), have been obta­ined. The uniq­uen­ess of these data is conn­ected not only with the comp­lex­ity of studies, but also with the mani­fest­ation of spec­ific cond­iti­ons for moni­tor­ing the atmo­sphe­ric comp­osit­ion in a large city, due to both unfa­vora­ble mete­orol­ogi­cal proc­esses and/or the spec­ific func­tion­ing of local anth­ropo­genic sources under rest­rict­ions due to the COVID-19 pand­emic. It is esta­blis­hed not only the infl­uence of local anth­ropo­genic sources on the atmo­sphe­ric comp­osit­ion, but also a stro­nger impact of mete­orol­ogi­cal and syno­ptic cond­iti­ons, espe­cia­lly during their inst­able and vari­able tran­sit­ion seasons from cold to warm and vice versa.

The vari­abil­ity of near-surface aerosol conc­entr­ation is studied taking into account the syno­ptic and mete­orol­ogi­cal cond­iti­ons and the spec­ifics of natural and local anth­ropo­genic sources of aero­sols. Over the entire obse­rvat­ion period, 10 epis­odes lasting 2–10 days with an abno­rmal incr­ease in the mass conc­entr­ation of near-surface aerosol in Moscow and 5 epis­odes in the suburb were dete­cted (5.7 and 1.6% of cases from all meas­urem­ent data, resp­ecti­vely). It is shown that these epis­odes are char­acte­rized by the values of the average daily mass conc­entr­ation of PM 10 part­icles exce­eding the MPC (60 micr­ogr­ams/m 3 ). For a smaller aerosol part­icles PM 2.5, no cases with an excess of MPC (35 micr­ogr­ams/m 3 ) were reli­ably dete­cted.

The main types of sources of abno­rma­lly high level of aerosol poll­ution in Moscow metr­opo­lis have been iden­tif­ied: regi­onal tran­sfer of fire aero­sols or mixed them with dust from areas with biomass fires; long-range and regi­onal tran­sport of dust aerosol from the south-eastern and sout­hern parts of ETR, incl­uding desert and arid areas of the Lower Volga region, the Caspian and the Aral Sea region, subj­ected to dust and sand storms; inte­nsive local anth­ropo­genic sources (dism­antl­ing and dest­ruct­ion of old buil­dings and cons­truc­tion of new buil­dings, roads, etc.). It is shown that powe­rful local anth­ropo­genic sources are comp­ara­ble in dura­tion and inte­nsity of impact with the effect of dust storms in the arid areas of the south of ETR. Rough esti­mates of the impact range of such anth­ropo­genic sources have been made.

The spatial and temp­oral vari­abil­ity of elem­ental comp­osit­ion of near-surface aerosol has been studied, taking into account the diff­eren­ces in seasons, syno­ptic and mete­orol­ogi­cal cond­iti­ons and the spec­ifics of various aerosol sources, incl­uding epis­odes of extr­emely high aerosol poll­ution of the atmo­sph­ere. The nature of the chem­ical elem­ents in the aerosol comp­osit­ion outside the periods of high aerosol poll­ution has been esta­blis­hed: terr­igen­ous  — Th, Al, U, La, V, Li, Sr, Ba, Mg, Fe, Cs, Co, Mn, Cr, K, Ca  — for the metr­opo­lis and suburb (+ P, Hf, Na for mega­lopo­lis); non-terr­igen­ous  — Mo, Cu, Zn, Pb, Sn, S, Sb, Cd, Se, Bi  — for mega­polis (+ As) and suburb (+ Hg); of mixed origin –Ni, Hg, W  — in mega­polis, only in summer; Na, Ni, P, Hf, As, W  — in the suburb in diff­erent seasons. Using the atmo­geoc­hemi­cal appr­oach, a comp­arat­ive anal­ysis of the geoc­hemi­cal spectra of soils, road dust and near-surface aerosol in Moscow was perf­ormed using data from our own field obse­rvat­ions and the results of other rese­arch­ers publ­ished in open sources. It has been esta­blis­hed that the aero­sols of Moscow metr­opo­lis are highly enri­ched with heavy metals, meta­llo­ids and sulfur not only with respect to the soils of back­gro­und land­sca­pes, but also with respect to poll­uted urban soils and road dust.

For the first time, exte­nsive data on the morp­holo­gical stru­cture of near-surface aerosol micr­opar­tic­les in Moscow in diff­erent seasons have been accu­mula­ted. The main morp­holo­gical types of aerosol part­icles have been esta­blis­hed.

Using the results of our own field obse­rvat­ions and long-term (2005–2020) MEM data series, the dyna­mics of atmo­sphe­ric poll­ution of the Moscow air basin was studied. The regu­lari­ties of the daily, weekly and seas­onal cycling of the mass conc­entr­ation of near-surface aerosol PM 10 and the main gas impu­rit­ies, incl­uding the APG, have been esta­blis­hed.

For nume­rical simu­lat­ion of the conc­entr­ation fields of aero­sols and gas impu­rit­ies, as well as for the study of the proc­esses of their emis­sion, chem­ical tran­sfor­mat­ion, form­ation from APG and depo­sit­ion, the chem­ical tran­sport model (HTM) SILAM is prop­osed. Within the fram­ework of the project, a new task of impr­oving and corr­ect­ing the chem­ical block HTM SILAM, desc­rib­ing hete­roge­neous and hete­roph­ase proc­esses, has been solved. In part­icu­lar, coor­dina­tion of the simu­lated proc­esses of ozone form­ation and dest­ruct­ion, which has a great infl­uence on the conc­entr­ati­ons of APG, has been achi­eved. New data on the char­acte­rist­ics of the spatial and temp­oral weekly cycl­icity of surface aerosol part­icles and some gas impu­rit­ies, incl­uding APG (NOx, VOCs) in Moscow atmo­sph­ere have been obta­ined based on the results of nume­rical expe­rime­nts using HTM SILAM. Nume­rical esti­mat­ion and corr­ect­ion of emis­sions of PM 10 micr­opar­tic­les and some gas impu­rit­ies, incl­uding APG, based on data at MEM obse­rvat­ion stat­ions was perf­ormed. Tran­sport sources in the Moscow mega­lopo­lis nece­ssary for corr­ect­ion of spatial dist­ribu­tion of emis­sions of impu­rit­ies, incl­uding aerosol micr­opar­tic­les, are deta­iled. New results of vali­dat­ion of the calc­ulat­ion data of the model HTM SILAM have been obta­ined based on full-scale complex expe­rime­nts carried out within the fram­ework of this project, as well as on long-term data series on the comp­osit­ion of the atmo­sph­ere at MEM stat­ions. These results were used to correct the dist­ribu­tion and inte­nsity of aerosol micr­opar­ticle sources in the Moscow region. The novelty lies both in the form­ulat­ion of the model problem and in the obta­ined results of nume­rical mode­ling.

In general, the main tasks of the project have been succ­essf­ully solved. The new results obta­ined within the fram­ework of the project will cont­rib­ute to unde­rsta­nding the role of atmo­sphe­ric aero­sols in the form­ation of urban climate and ecos­yst­ems of metr­opo­lis, the impact of aero­sols on atmo­sphe­ric air quality and public health.